其实，摩尔最早扮演邦德并不是1973年的《铁金刚勇破黑魔党》（又名：《你死我活》），1964年夏天，他在喜剧迷你剧《Mainly Millicent》中演过邦德，说的是度假中的邦德和一个苏联女间谍“斗智”的搞笑故事。而筹备007第一集《铁金刚勇破神秘岛》的时候，摩尔已经在候选名单上面了，但一直没有试镜。之后，摩尔认识了制片人布罗科利，1966年康纳利退出007的拍摄之后，布罗科利和摩尔接触过，结果摩尔因为档期而再次错过扮演邦德，即而由拉赞比出任。1973年，摩尔终于出演了他的第一部007电影《铁金刚勇破黑魔党》（又名：《你死我活》），并在此之后一直续约，直到1985年的《铁金刚勇战大狂魔》（又名：《雷霆杀机》）。摩尔一共主演了七部邦德电影，是数量最多的一位。有着金发的摩尔显然是个异类，因为书中邦德的头发是黑色的，因此有人称其为最不象邦德的邦德。不过，邦德系列片的最高峰，就在摩尔主演的时候。和之前康纳利、拉赞比的硬朗不同，摩尔诠释的邦德更象一个花花公子，从容、冷静、君子风范、更加风流倜傥，他完成任务的关健往往是通过征服女人，其对白也有很多搞笑的内容。他饰演的邦德片基本都大卖，1979年的《铁金刚勇破太空城》（又名：《登月计划》）在未有布鲁斯南前，是票房最高的邦德片。《铁金刚勇战大狂魔》之后，摩尔已经57岁了，虽然看上去和最初变化不大，但毕竟年事已高，1985年12月3日，官方宣布摩尔卸任。

    在卸任邦德之后，摩尔渐渐减少了出演的时间。1991年，摩尔继奥黛勒-赫本之后成为了联合国儿童基金会亲善大使。2003年，75岁的摩尔被伊丽莎白女王授予了崇高的爵士勋章，以表彰他在慈善事业上的巨大成就。不过，摩尔早期的舞台生涯有一个非常不好的爱好，他喜欢收集所住宾馆的毛巾，直到一家英国报纸报导了“摩尔是个毛巾贼”之后他才停止了这个习惯。在他饰演邦德期间签订的合约中还包括无限量提供古巴雪茄。据估计，为此剧组共花费了数千英镑。在布鲁斯南卸任007后，摩尔的儿子乔弗利也差点成了新邦德，据说当时乔弗利已经和布罗科利一同对角色进行围读了。摩尔称自己最喜欢的邦德电影是《铁金刚勇破海底城》（又名：《爱我间谍》）。

罗杰-摩尔主演的007电影：

8、《铁金刚勇破黑魔党》大陆译名：《你死我活》1973年

9、《铁金刚大战金枪客》大陆译名：《金枪人》1974年

10、《铁金刚勇破海底城》大陆译名：《爱我间谍》1977年

11、《铁金刚勇破太空城》大陆译名：《登月计划》1979年

12、《铁金刚勇破海龙帮》大陆译名：《只为你的双眼》1981年

13、《铁金刚勇破爆炸党》大陆译名：《八爪女》1983年

14、《铁金刚勇战大狂魔》大陆译名：《雷霆杀机》1985年