不同硅烷化处理对纤维桩剪切粘结强度的影响

吴华英 储婷 陈亚明 熊正慧 韩光正

[摘要]  目的  比较研究纤维桩表面不同硅烷化处理对纤维桩剪切粘结强度的影响。 方法  40根纤维桩，根据表面处理不同分为4组：（1）表面无处理（2）椅旁硅烷化处理（3）预先硅烷化处理（4）预先硅烷化处理+椅旁硅烷化处理；每组再分成A、B两个小组，其中A组水保存24h，不进行冷热循环，B组进行水保存150d和冷热循环15,000次。用树脂核材料置于纤维桩周围制成直径 4mm，高12mm的圆柱形标准试件，包埋，切成1mm薄片，在Instron万能试验机上进行微推出实验，记录数值并进行统计学分析。 结果 剪切粘结强度依次为(MPa)：12.38±1.80，18.31±0.90，24.47±1.43，24.92±1.36；6.76±0.72，13.64±1.20，21.67±1.45，21.04±1.08。表面硅烷化处理组粘结强度均高于对照组（p＜0.001）。预先硅烷化处理组粘结强度优于椅旁硅烷化处理组（p＜0.001）；预先硅烷化处理结合椅旁处理与单纯预先处理组之间无差异；冷热循环和水保存后各组粘结强度均降低。 结论 纤维桩表面预先硅烷化处理有效提高了纤维桩粘结强度，但其粘结耐久性值得进一步研究。

[关键词] 硅烷化 冷热循环 纤维桩 剪切粘结强度

Effect of silanization on the shear bond strength of fiber posts

WU Hua-ying, CHU Ting, CHEN Ya-ming et al. (The Research Institute of Stomatology , Department of Prosthodontics , School of Stomatology ,Nanjing Medical University , Nanjing 210029 , China)

Abstract :  Objective  To investigate the influence of silanization on the shear bond strength of luting resin cement to fiber posts.   Methods  Forty glass fiber post were devided into 4 groups: (1) no treatment (2) chair-side silane application (3) industrial silane treatment (4) industrial silane treatment followed by chair-side silane application. Each group was further divided into 2 subgroups and stored in distilled water, either for 24 hours without thermal cycling or for 150 days with 15,000 thermal cycles. Composite resin core foundations were formed (12mm in length and 4 mm in diameter). Following water storage, the specimens were sectioned into 1-mm-thick  specimens. Micro push-out tests were performed with a universal testing machine at a crosshead speed of 0.5 mm/min. The data were recorded and analyzed (a=0.05). Results The treatment groups showed higher shear bond strengths than that of the control ( P < 0. 001) . Industrial silane treatment group showed higher bond strengths than that of chair-side silane application ( P < 0. 001). No significant difference was found between the group (3) and (4). Conclusion Within the limitations of this study , industrial silane treatment inhanced the shear bond strength of luting resin cement to fiber posts.

Key words : silanization ; thermocycling ; fiber post; shear bond strength

    根管治疗后伴广泛缺损的牙齿常常需要利用桩核冠进行修复。自从20世纪90年代碳纤维桩问世以来，之后又出现了性能更佳的半透明玻璃纤维桩和石英纤维桩，纤维桩的临床应用也日益普及，其最大的优点是弹性模量与牙本质相近，有效地减少了应力集中导致的根折。有研究指出，纤维桩修复的失败率低，它的临床失败主要表现为粘结失败导致的纤维桩脱落^[1]。粘结失败分为两种：纤维桩-树脂界面、树脂-根管内牙本质界面，本实验研究的是纤维桩与树脂粘结剂界面的粘结强度。

硅烷偶联剂能增加纤维桩表面湿润性，在纤维桩与树脂粘结剂之间架起“分子桥”，建立化学粘结，显著提高粘结强度。因此有材料研发机构在研制过程中预先在纤维桩表面涂布硅烷偶联剂。从理论上讲，纤维桩表面经过硅烷化处理后，应该提高其与树脂粘结剂的粘结强度，但对这个问题，也有不同意见，一种意见认为，是否进行硅烷化处理，效果不确定，另一种意见认为，预处理和椅旁粘结前处理没有差别。本实验比较了纤维桩表面预先硅烷化处理与椅旁硅烷化处理以及二者结合处理对纤维桩粘结强度的影响。

1 　材料与方法

1. 1 　材料与设备

LuxaPost玻璃纤维桩(DMG, 德国)40根，LuxaCore双固化树脂核材料(DMG, 德国)，Silane双组份硅烷偶联剂(DMG, 德国)，VIP ^TM 光固化灯( Bisco , 美国) ,冷热循环仪(苏州威尔，中国)，Isomet 低速切割机(Buehler, 美国) ,导线观测仪(世新，韩国)，Instron3365型万能试验机(INSTRON, 美国), Nikon体视显微镜(Nikon，日本)，电子数显卡尺(上海，中国)。

1. 2 　方法

1. 2. 1 　纤维桩表面处理及粘结

根据纤维桩表面处理方法不同分成4组：（1）无处理：纤维桩表面用酒精棉球清洁，吹干，（2）椅旁Silane处理：纤维桩表面用酒精棉球清洁，吹干，硅烷偶联剂的双组份等量混合15s，用小毛刷涂布在纤维桩表面10s，气枪轻吹（3）预硅烷化处理：厂家已预先进行硅烷化处理，纤维桩表面用酒精棉球清洁，吹干，（4） 预硅烷化处理+ 椅旁Silane处理：厂家已预先进行硅烷化处理，纤维桩表面用酒精棉球清洁，吹干，硅烷偶联剂的双组份等量混合15s，用小毛刷涂布在纤维桩表面10s，气枪轻吹。

将表面处理过的纤维桩垂直倒置用粘蜡粘于玻璃板上，再用一内径为4mm，高度为12mm的聚四氟乙烯(PTFE)圆筒，套在纤维桩周围，使纤维桩位于圆心位置，在圆筒内注入树脂核材料，VIP ^TM 光固化灯（输出功率600 MW/ cm²）在各个方向光照20s，总共120s，使树脂材料充分聚合，剥离PTFE圆筒。

1. 2. 2  水保存和冷热循环

根据是否进行冷热循环再将样本分成A、B两组。将A组样本37℃去离子水保存24小时，不进行冷热循环。B组样本在37℃去离子水保存150天，进行冷热循环：（5℃—55℃，保持时间30s，间隔时间5s）重复15,000次。

表1 试件分组及各组样本数

Tab-1　Manufacture and number of the samples

1. 2. 3  试件制作

借助导线观测仪，所有样本垂直包埋于透明自凝塑料，形成直径10mm的圆柱形包埋件。用Isomet慢速切割机，在水冷却条件下，垂直于纤维桩，切割成1mm厚度的薄片，每个样本可以获得6个试件，冠方向根方做好标记。

1. 2. 4  测试　

设计专用有孔夹具，孔径3mm（大小在桩与树脂核之间），加载头直径1mm（略小于纤维桩直径），试件冠部向下用Zapit 胶固定于夹具上，置于万能试验机加载台上，加载头对准纤维桩中心，横梁位移速度为0. 5 mm/ min ，垂直加载直至破坏，记录相应数值。

1. 2. 5　粘结破坏模式的显微镜观察记录

微推出实验后试件，在体视显微镜下放大40倍观察粘结破坏模式。粘结破坏模式分为粘结破坏(在树脂/纤维桩粘结界面),内聚破坏(在树脂或纤维桩内部)和混合破坏(同时具有以上两种破坏方式)。

1. 3 　统计学分析

使用SPSS13.0软件对剪切粘结强度行统计分析以探讨不同因素对剪切粘结强度的影响。所有统计学检验水准均设定为0. 05。

2  结果

2. 1剪切粘结强度均数及标准差

表2 & 图2 各组剪切粘结强度均数及标准差

Tab-2 & Sig-2　Mean bond strengths(MPa) achieved in each group

2. 2 　微推出实验后粘结破坏模式分布

粘结破坏的类型以粘结界面破坏为主,占67%；其他的破坏类型内聚性破坏占14%、混合性破坏占19%。对照组全部表现为粘结破坏，硅烷化预处理组混合破坏的比例相对提高，达到27%。

表3粘结破坏模式

Tab-3　Distribution of the failure modes following the micro push-out test (%)

3   讨　论

纤维桩修复引进了一个新的修复理念：修复体在结构上和力学性能上与牙本质同质。与预成的金属桩和传统的铸造桩相比，纤维桩修复的一个最大的优点是减少了根折的发生率^[2]。纤维桩修复的成功依赖于纤维桩与根管内牙本质之间及纤维桩与冠部树脂核之间强有力的粘结，目前大部分文献研究的是纤维桩与根管内牙本质之间的粘结，纤维桩与核材料之间的粘结同样值得重视。Luxacore既可以做为树脂核材料，又可以做树脂粘结剂用。本实验研究的是纤维桩表面不同硅烷化处理对纤维桩与树脂粘结剂之间剪切粘结强度的影响。

由于现有的纤维桩，绝大多数用环氧树脂作为基质，与甲基丙烯酸类粘结树脂的相容性不佳，导致纤维桩和粘结树脂之间的粘结强度仍不理想。因此，有必要通过一系列材料和工艺的改进，提高纤维桩与粘结树脂之间的粘结强度。表面处理技术是影响纤维桩和树脂粘结强度的重要因素之一。纤维桩表面常用处理方法包括硅烷化和/或粘结剂处理，酸蚀、喷砂、硅涂层等^[3]。

硅烷偶联剂是一类有机硅化合物，可以用通式表示为：Y-R-SiX3； X和Y是两类反应特性不同的活性基团，其中 Y可以和有机化合物起反应， X可进行水解反应并生成Si-OH。硅烷偶联剂能增强修复体表面湿润性，在修复体表面与树脂粘结剂之间架起“分子桥”，建立化学粘结，显著提高粘结强度，同时避免了一些机械表面处理造成的修复体表面结构破坏，适合性降低等问题。

硅烷偶联剂处理在提高各类金属以及瓷修复体粘结效果方面的作用已经得到公认^[4]。纤维桩表面使用硅烷偶联剂的效果仍存在争议，有研究表明硅烷化提高了纤维桩和流动性复合树脂之间的粘结强度^[5]，硅烷的使用可以提高双固化树脂核材料与半透明纤维桩之间的微拉伸粘结强度^[6，7]；也有的研究认为硅烷化处理对纤维桩的粘结强度无影响^[8]。本实验的结果支持前一种观点，实验结果表明硅烷化处理可以提高纤维桩与粘结树脂之间的剪切粘结强度。

硅烷偶联剂的使用属于技术敏感性操作，厂家的预硅烷化处理如果可以达到同样效果则可以减少临床操作步骤^[9]。本实验比较了临床椅旁操作和预处理以及两者结合使用对纤维桩粘结强度的影响。结果表明预处理的效果优于椅旁操作，可能原因是预处理的可操作性更强，可控性更强。表面已经预处理过的无需再做椅旁硅烷化处理，简化了临床操作步骤，有效提高了粘结效果。

微拉伸和微推出试验是目前最常用的测量粘结强度的实验方法。传统的剪切和拉伸粘结强度测试存在粘结面积大，应力分布不均的局限性。使用微拉伸和微推出试验获得的样本粘结面积小，应力分布均匀，并且同一样本可以获得多个试件，减少了样本使用量^[10]。与微拉伸法相比,微推出法无试件制作破坏,所得数据为正态分布,变异在可接受范围内,其断裂的发生与粘结界面平行 ,更适用于桩粘接强度测试。本实验采用试件厚度为1.0mm ,粘结界面应力分布更均匀,实验结果更真实可靠。

纤维桩临床粘结的耐久性目前知道的较少，对于粘结耐久性的研究，体外实验一般采用水保存，冷热循环，机械循环等来模拟^[10]。本实验采用水保存150天和冷热循环15,000次，模拟口腔环境，比较了冷热循环前后粘结强度值，发现虽然冷热循环后实验组的粘结强度仍高于对照组，但各组的粘结强度均明显下降。硅烷化处理对粘结的耐久性效果值得进一步研究。

粘结破坏模式分析显示,粘结破坏占主导地位,而桩或树脂核材料的内聚性破坏较少。说明粘结界面仍然是纤维桩修复后结构的薄弱环节,加强粘结剂界面的粘结强度对纤维桩的粘结有重要意义。

4   结　论

在本实验条件下，纤维桩表面硅烷化处理可显著提高纤维桩与树脂粘结剂之间的剪切粘结强度。预硅烷化处理的效果优于椅旁硅烷化处理，预硅烷化处理可以简化临床操作步骤，提高纤维桩剪切粘结强度，但其粘结强度的耐久性需要进一步研究。

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