当影片公映的时候，3亿美元的票房证明了制片方的选择是正确的。因为观众没有想到银幕上的安吉丽娜•朱莉会如此的与游戏中的虚拟偶像劳拉相似，甚至比想象中的更完美。健美而性感的身材、桀骜不驯的双唇、矫健的身手，安吉丽娜•朱莉为观众带来了一个不可替代的劳拉神话。

今天看来，影片《古墓丽影》无疑是一部典型的好莱坞商业影片，美女、探险和激烈的打斗场面迎合的是观众视听上的快餐享受，但是这部电影所带来的意义在于观众会在观影后很快忘记剧情，但是永远不会忘记安吉丽娜•朱莉的身影。也是从那天起在观众心中，劳拉就是安吉丽娜•朱莉；安吉丽娜•朱莉就是劳拉。正如同当年克里斯托弗•里夫是超人的代名词一样，劳拉成为了安吉丽娜•朱莉的代名词。一个经典的角色将会伴随并影响着一位影人的一生，这其中虽然有被模式化的可能，但同时带来的是她无可争议的地位和荣誉。

此时，凭借一系列成功影片而功成名就的安吉丽娜•朱莉仿佛不再为能否出演电影担忧，而是要为选择出演什么样的影片而担忧。的确，在性感美丽的面纱下面，安吉丽娜•朱莉需要以更加具有挑战性的角色来挖掘自己更深层次的魅力。于是，自2001至2003年，我们可以看到安吉丽娜•朱莉所接拍的影片明显要少于先前的日子。

《原罪》是安吉丽娜•朱莉2001年自《古墓丽影》之后接拍的影片，与之合作的男演员是著名拉丁裔演员安东尼奥•班德拉斯。讲述的是关于爱情的双刃面、诱惑和致命的力量。影片的故事发生在十九世纪末极富异国情调的古巴，上演的是男女主人公围绕着爱情和欲望交织构成的一部弥漫性感同时又充满悬念的影片。如同时下流行的网络爱情一样，影片中男女主人公瓦格纳和茱莉亚的相遇相知也颇具有超现实主义的浪漫色彩。

一位英俊潇洒的古巴农场主通过邮购得来一位貌美如花的妻子，是千载难逢的机缘巧合，还是精心布置的迷局。这一切都随着婚礼殿堂上的一曲曼妙舞姿而拉开帷幕。一个对于爱情充满无限向往的富家子弟，面对眼前美丽诱人的妻子，瓦格纳如痴如醉、身陷不已，却不知眼前的这个女人实际上是一个工于心计、玩弄男人于股掌之间的江湖骗子，自己无非就是她的下一个行骗目标而已。然而，无论各自扮演的是什么角色，感情或许是可以被培养出来的。在长期的耳鬓厮磨之中，两个人，尤其是茱莉亚，都在对方的身上找到了另外的一个自己。面对丈夫无限的关爱，茱莉亚发现原来自己越来越爱着眼前这个男人，甚至把他真的当成了丈夫。就这样，在南美洲温暖的阳光下，两个人在爱与欲之间展开了一场惊心动魄的善恶之争。

执导该片的导演是一位才华横溢的普利策文学奖获得者、作家兼演员、导演迈克尔•克里斯托弗。当年将安吉丽娜•朱莉由电视荧屏引至大银幕的影片《吉娅》也正是他的作品，他将康乃尔•沃尔里奇的原著《黑暗中的华尔兹》中那个被爱欲引领着陷进泥沼的凡夫俗子的故事变成了一连串带着歹毒阴谋和杀机四伏的精彩冒险历程。影片中，安吉丽娜•朱莉的表现是无庸质疑的，她对于人性阴暗面的细腻拿捏得十分到位。在性感、妖艳的面纱背后，较好地刻画出了女主人公徘徊在善恶之间的双面性，使得角色丰满而充满血肉，集中体现了安吉丽娜•朱莉对于复杂角色的良好控制能力。

2003年，安吉丽娜•朱莉接拍了两部迥然不同的影片《古墓丽影2》和《超越边界》。由于第一部《古墓丽影》影片的成功，所以对于狗尾续貂的《古墓丽影2》观众没有太多的期待，影片中除了安吉丽娜•朱莉一贯的劳拉扮相出场和更加庞大复杂的场景之外，在影片的主题和情节上没有任何的超越和突破。为了迎合国际市场，而强行加入的多元素和跨国合作，例如香港演员任达华的加盟，可以被看作是一种所谓国际化的附庸风雅，所以票房和口碑的不尽人意也是再所难免。无论评论界和观众对《古墓丽影2》报以何种评价，安吉丽娜•朱莉在片中的个人魅力依旧难以遮掩，因为在劳拉的神话中，安吉丽娜•朱莉的地位没有谁能够取代；无论是她在片中照猫画虎地说上两句中文，还是骑着摩托从长城上一跃而下，又或是驾驶着牧马人吉普驰骋在非洲草原上，她都永远是观众心目中不可替代并永远期待的劳拉。

相比之下，同年拍摄的另一部影片《超越边界》可以被看作为安吉丽娜•朱莉对于演技的再次突破。影片讲述的是：在被战火和贫穷蹂躏的土地上，一个男医生和一个女社会活动家在超越生存和死亡的土地上发展出的一段超越身份、超越年龄、超越空间的悲情故事。影片中，男女主人公来自不同的世界，一个是地位显赫、养尊处优的家庭主妇沙拉，一个是致力于救助难民的医生尼克。在一个慈善晚宴上，尼克突如其来的闯入和演讲使得女主角被深深的震撼，在尼克到来之前，她从未想到在自己所生活的边界之外还有另一个世界，一个充满战争、饥饿和死亡的世界。那里，有许多无辜的生命正在被吞噬，为他们提供人道主义救助是她唯一能做的事情。

于是，为了一份单纯的善良和责任，沙拉义无反顾地踏上了从未踏上的土地，开始追随着尼克的脚步去重新寻找生命的坐标。或许相遇总是艰难的，长期所处社会身份的不同，在男女主人公之间形成了一道看不见的鸿沟。正如片名所示，影片从人道主义关怀的视角向观众提出一个凝重的主题：“真爱存于何处？是在幸福安逸的家庭生活之中，还是在超越生死的旅途之中，或许时间和宽容是彼此超越的唯一途径。”终于，当久违的甘露从地下喷涌而出的时候，凝望远去的背影。两人的心在无限伸展的非洲草原上紧紧的联系在一起，永远不能分开。

影片中所展现的边界或许是具象的种族差异、国界、火线和雷区，但是在经历艰难困苦之后，在具象的边界背后，主人公超越的是心的边界。从一个狭隘的、自我的爱跨越到一个广义的爱的边界，这种爱的穿越或许看似有悖论理道德，甚至要付出生命的代价，但是爱却在超越的过程中得到了升华和永生。从战火硝烟中一起走过的两个人，面对近在眼前的边界奋力狂奔，而生后是一群杀人不眨眼的恐怖分子，只要再走几步，边界的那边就是安全的乐土。但是，影片的故事总是不遂人意，或许对于导演来说，爱情的结果有如断臂的维纳斯，缺憾的结局似乎比完美更具有感染力。于是在这个决定生死的边界上，一个生命需要陨落，但是爱情却在烈火中涅槃升腾。

由于安吉丽娜•朱莉在现实生活中本身就身为联合国亲善大使，经常随联合国工作人员深入灾区提供援助，并由于其出色的工作而获得了联合国颁发的全球人道主义奖。正是这一系列源自真实生活的切身感受才使得安吉丽娜•朱莉在本片中表现得游刃有余，将女主角沙拉演绎得相当到位，细腻地刻画了女主人公心理历程的艰难转变。在演技上也让她从往日的性感路线超越到了内在的深层剖析，令观众和评论界耳目一新，获得了广泛并且一致的肯定。

2004年，安吉丽娜•朱莉又恢复了大量接拍影片的日子，先后一口气接拍了《空军上尉和明日帝国》、《亚历山大》、《史密斯夫妇》等影片。对于这些商业味十足的影片无需太多的评论，因为在这些快餐式的影片中，观众阔别已久的性感劳拉又回来了，带给我们的依旧是集美丽、性感和特立独行的安吉丽娜•朱莉。